Após se aposentar como jogador, treinou o ex-clube Puebla, em 1993, e depois transferiu-se para o São Paulo, para ser auxiliar técnico de Telê Santana e chegou a treinar o time de reservas do tricolor que ganhou a Copa Conmebol de 1994, além de assumir o time principal quando Telê estava de férias, geralmente no começo do ano. Em uma dessas ocasiões, em janeiro de 1994, Muricy até ligou para o técnico, de férias em Porto Seguro, e este ditou o time que deveria começar jogando.[21] Quando Telê teve de se aposentar por conta de uma isquemia, Muricy assumiu o time, mas acabou demitido menos de seis meses depois, sendo substituído por Carlos Alberto Parreira. Voltou ao comando do time com a demissão de Carlos Alberto Parreira e caiu novamente em 1997, depois de um mau início no Campeonato Paulista, sendo substituído por Darío Pereyra, que levou o time ao vice-campeonato. "Prometi que voltaria para cravar meu nome na história do São Paulo", contou, dez anos depois. Ele teria de esperar quase nove anos para cumprir essa promessa.
Antes disso, passou por vários clubes e voltou a ganhar destaque entre 2001 e 2002, quando conquistou o bicampeonato pernambucano com o Náutico, quebrando um jejum de 12 anos sem títulos. No Campeonato Brasileiro de 2002, assumiu o Figueirense no lugar de Roberval Davino, com o time correndo sério risco de rebaixamento e conseguiu uma grande reação, que livrou o clube da segunda divisão. Foi contratado para comandar o reformulado time do Internacional de Porto Alegre no começo de 2003. Lá, conquistou o Campeonato Gaúcho de 2003 e fez boa campanha no Campeonato Brasileiro de 2003.
Pediu demissão ao fim do Brasileiro e assumiu o São Caetano durante o Campeonato Paulista de 2004, que acabou se tornando o único título da história do clube. Muricy contribuiu dando um toque mais ofensivo ao ataque, mas, ao final do torneio, fez questão de lembrar que fora Tite o treinador que montou o time: "Foi ele quem montou o time e escolheu o elenco. Não sou como alguns técnicos que querem aparecer com equipes montadas por outros. O Tite tem muito mérito nesta conquista." No Campeonato Brasileiro de 2004, o São Caetano chegou a liderar na décima rodada, mas, afundado em contusões e na debandada de jogadores importantes, despencou na tabela. O grupo ficou com um clima ruim, que gerou o desgaste do técnico, substituído antes da última rodada do primeiro turno.
Doze rodadas depois, estava de volta no comando de um time da Série A, o mesmo Inter que tinha comandado no Brasileirão anterior. Terminou a competição no oitavo lugar. No Campeonato Gaúcho de 2005, levou o time novamente ao título, sua quinta conquista estadual consecutiva. Já no Campeonato Brasileiro de 2005, bateu na trave: ficou com o vice-campeonato, no conturbado episódio da anulação de onze partidas por denúncias de compra de resultados com ajuda da arbitragem. Durante essa campanha, o técnico revoltou-se especialmente com a atuação do árbitro Márcio Rezende de Freitas, que não deu um pênalti para o Inter e ainda expulsou o jogador gaúcho envolvido na jogada: "Dá logo a taça para eles, então, caramba! O que mais revolta é que o Márcio não teve coragem de apitar. Ele viu o pênalti e levou o apito até a boca, mas, quando ia apitar, faltou coragem."
Deixou o clube gaúcho ao final do torneio e em 2 de janeiro de 2006 assumiu o São Paulo depois de quase nove anos. No começo de 2005, quando o então técnico Emerson Leão pediu demissão, o São Paulo contatou o treinador para ver se havia interesse, mas ele deixou claro que não sairia enquanto ainda tivesse vínculo contratual com o clube gaúcho, então o clube contratou Paulo Autuori e Muricy demorou um pouco mais para voltar ao clube do Morumbi. Lá ele conquistou os Campeonatos Brasileiros de 2006, 2007 e 2008. O segundo título veio depois de ele balançar no cargo por causa da eliminação na Libertadores, diante do Grêmio. Quando o São Paulo perdeu para o Atlético-MG em casa na quinta rodada, Muricy colocou o cargo à disposição, mas o presidente do clube, Juvenal Juvêncio, não aceitou sua demissão. A partir de então, o time sofreu apenas mais duas derrotas antes de conquistar o bicampeonato por antecipação e, no começo de 2008, Muricy foi eleito pela Federação Internacional de História e Estatísticas do Futeol (IFFHS), com onze pontos, o décimo quarto melhor treinador do mundo e o primeiro brasileiro da lista. Além disso, renovou seu contrato com o São Paulo até o fim de 2009.
Mesmo assim, com nova eliminação na Libertadores, viu seu cargo ameaçado quando o clube começou a conversar com Zico para assumir o comando técnico. Muricy chegou a ser cogitado para substituir Leão no Santos ou Abel Braga no Internacional e atacou dirigentes que trabalham contra ele nos bastidores — "O regime do São Paulo é presidencialista", disse ele em entrevista coletiva em 27 de maio. "Não adianta tentar me derrubar. Quem manda é o Juvenal." —, mas foi mantido. Menos de um mês depois, no final de junho, uma oferta para treinar um time do Catar balançou-o. Ele acabou por recusar a oferta depois de ouvir de Juvenal que tinha a garantia de poder trabalhar até o final do ano. "É como um casal", disse Muricy à época. "Só um pode fazer o que quiser e o outro tem de ser fiel? Essa postura tem de existir dos dois lados. Meu contrato nem tem multa. Só quis que fosse cumprido o que está lá."Mesmo após a conquista do tricampeonato brasileiro, a oposição a Muricy dentro do São Paulo por parte de alguns diretores continuou, o que se agravou com a derrota para o Corinthians nas semifinais do Paulistão de 2009. Sua relação com os jogadores foi-se deteriorando, e o técnico não resistiu à eliminação frente ao Cruzeiro pela Libertadores, em 18 de junho: na noite do dia seguinte foi demitido por Juvêncio. "Fizemos grandes contratações para a Libertadores", explicou o dirigente João Paulo de Jesus Lopes ao JT. "Não é nenhum demérito a ele, mas chegou o momento de mudança." Seu substituto foi Ricardo Gomes.
Pouco mais de um mês depois, em 21 de julho, o presidente do Palmeiras, Luiz Gonzaga Belluzzo, anunciou em seu twitter a contratação de Muricy para treinar o time do Palestra Itália em substituição ao interino Jorginho. A contratação deu-se após muitos dias de negociação, inclusive com o próprio Belluzzo anunciando o descarte do treinador por conta do alto salário exigido. O Palmeiras chegou a ser líder disparado do Brasileirão 2009, mas o sonho caiu por terra com seguidas derrotas, e até a vaga na Libertadores foi perdida na última rodada do campeonato.
Mesmo assim Muricy Ramalho emplacou 2010 no Palestra Itália, garantido por Belluzzo, apesar de o vice-presidente de futebol Gilberto Cipullo ter pedido sua demissão. Mas depois de um começo ruim no Campeonato Paulista, ele começou a ser questionado. Para Daniel Piza, colunista do jornal O Estado de S. Paulo, Muricy "jamais se encaixou na cultura do clube", e sob seu comando "o time passou a jogar de modo mais opaco".[41] Em 18 de fevereiro de 2010 veio a gota d'água: após o Palmeiras ter sido goleado pelo São Caetano por 4 a 1 em pleno Palestra Itália, Muricy Ramalho foi demitido do comando do time alviverde. O técnico encerrou seus oito meses de Palmeiras com treze vitórias, onze empates e dez derrotas em 34 jogos. Como tinha contrato até dezembro, fez um acordo em que receberá metade do salário até lá. Por meio de nota, declarou: "Agradeço o apoio da torcida, que colaborou e sempre me apoiou. Foi um lugar excelente para trabalhar. Não tenho queixas, mas o futebol é assim mesmo."
Cerca de dois meses após sua demisão no Palmeiras, em 27 de abril, apresentou-se ao Fluminense como novo técnico do clube.
Em 23 de julho de 2010, foi convidado pela Confederação Brasileira de Futebol (CBF), afim de tornar-se o técnico da Seleção Brasileira, após a demissão do ex-técnico Dunga, mas ainda aguarda a liberação pelo Fluminense. Caso se junte à Seleção Brasileira, o trabalho visará a Copa de 2014, no Brasil
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